(19)中华 人民共和国 国家知识产权局 (12)发明 专利申请 (10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请 号 202111560111.4 (22)申请日 2021.12.20 (71)申请人 北京理工大 学重庆创新中心 地址 401120 重庆市渝北区龙兴镇曙光路9 号9幢 申请人 北京理工大 学 (72)发明人 王敬　郝雪纯　谭国强　王冉　 苏岳锋　吴锋　 (74)专利代理 机构 成都九鼎天元知识产权代理 有限公司 51214 代理人 胡东东 (51)Int.Cl. H01M 4/36(2006.01) H01M 4/58(2010.01) H01M 4/583(2010.01)H01M 4/62(2006.01) H01M 10/0525(2010.01) (54)发明名称 石墨烯包覆二维金属化合物电极材料及其 制备方法和应用 (57)摘要 本发明公开了一种石墨烯包覆二维金属化 合物电极材料及其制备方法和应用， 该方法将金 属单质粉末 置于真空管式炉中， 然后在惰性气体 与CX2气体的混合气氛中进行煅烧， 煅烧后随炉 冷却即得到， 其中， 所述X选自S、 Se、 Te中的一种 或多种。 本发明利用金属单质与CX2型化合物的 金属热反应， 原位合成了碳包覆二维金属硫化物 电极， 碳层的存在形式为石墨烯， 有效提升了材 料的结构稳定性和导电性， 从而提高了负极材料 的循环稳定性。 本发明提供的合成方法仅需一步 完成， 方法便捷， 成本低廉， 适合工业化大规模生 产使用。 权利要求书1页 说明书4页 附图4页 CN 114242982 A 2022.03.25 CN 114242982 A 1.一种石墨烯包覆二维金属化合物电极材料的原位合成方法， 其特征在于， 所述原位 合成方法为： 将金属单质粉末置于真空管式炉中， 然后在惰性气体与 CX2气体的混合气 氛中 进行煅烧， 煅烧后随炉冷却即得到， 其中， 所述X选自S、 Se、 Te中的一种或多种。 2.如权利要求1所述的石墨烯包覆二维金属化合物电极材料的原位合成方法， 其特征 在于， 所述金属单质为Mo、 W、 Sn中的一种或多种。 3.如权利要求2所述的石墨烯包覆二维金属化合物电极材料的原位合成方法， 其特征 在于， 煅烧温度为6 00－1000℃， 煅烧时间为 4－6h。 4.如权利要求3所述的石墨烯包覆二维金属化合物电极材料的原位合成方法， 其特征 在于， 煅烧时， 升温速率 为2－6℃/mi n。 5.如权利要求1所述的石墨烯包覆二维金属化合物电极材料的原位合成方法， 其特征 在于， 所述惰性气体为氩气， 氩气与CX2的体积比为10 0： 1－10。 6.如权利要求1所述的石墨烯包覆二维金属化合物电极材料的原位合成方法， 其特征 在于， 所述金属单质为Mo， 所述CX2为CS2。 7.一种石墨烯包覆二维金属化合物电极材料， 其特征在于， 所述电极材料通过上述权 利要求1－6任一所述的原位 合成方法制备 得到。 8.如权利要求7所述的石墨烯包覆二维金属化合物电极材料， 其特征在于， 所述电极材 料的内层为层状金属化 合物， 外层为石墨烯。 9.一种锂离子电池， 包括负极材料， 其特征在于， 所述负极材料为权利要求8所述的石 墨烯包覆二维金属化 合物电极材 料。权　利　要　求　书 1/1 页 2 CN 114242982 A 2石墨烯包覆二维金属化合物电极材料及其制备方 法和应用 技术领域 [0001]本发明涉及锂离子电池材料制备技术领域， 特别涉及一种石墨烯包覆二维金属化 合物电极材 料及其制备 方法和应用。 背景技术 [0002]锂离子电池作为一种二次储能器件， 广泛应用于小型便携式电子产品和电动交通 工具， 具有极高的应用前景。 锂离子电池由正极、 负极、 隔膜和电解液四大主要原材料构成， 其中负极材料是影响锂离子电池容量、 循环性能和倍率性能发挥的关键因素之一。 当前市 场上主流应用的商业石墨负极理论容量仅为372mAh/g， 研发具有更高比容量的负极材料是 二次电池领域的重要任务。 其中， 二维金属化合物MX2(M＝Mo/W/Sn等， X＝S/Se/Te等)独特 的层状结构和储锂 特性使其可以提供超过600 mAh/g的理论比容量， 成为一类具有发展 前景 的新型负极材料。 单独的二维金属 化合物在电池循环过程中普遍存在着体积膨胀、 副产物 溶解等问题， 导致循环性能不佳， 将金属化合物与碳材料复合可以有效缓解上述问题。 截止 目前， 已经有报道采用水热法、 化学气相沉积等方法成功合成了具有较高比容量和较稳定 的循环性能的相关二维金属化合物/碳材料复合负极材料(如MoS2、 WS2、 MoSe2等)， 但目前已 报道的方法大多存在制备 过程繁琐、 产率低、 成本高等 缺陷， 既停留在实验室阶段。 [0003]中国专利CN  109671937A公开了一种过渡型金属氧化物/石墨烯复合材料 的原位 合成方法， 其工艺大致为： 将可溶性铁盐、 可溶性过渡金属盐以及可溶性铈盐于去离子水中 溶解混合， 得到均匀溶液， 向均匀溶液中滴加沉淀剂， 陈化后过滤、 水洗、 烘干， 得到过渡金 属氢氧化物复合物 沉淀； 称取石墨和高锰酸钾， 混合后加入浓硫酸和磷酸混合酸液中， 反应 得到灰绿色溶液， 冰浴处理后， 加入过渡金属氢氧化物复合物沉淀， 然后再缓慢加入过氧化 氢， 搅拌分散后， 得到相互包覆生长的过渡型金属氢氧化物/氧化石墨烯的悬浊液， 悬浊液 经过洗涤、 离心、 干燥、 焙烧后， 即得到过渡型金属氧化物/石墨烯复合材料。 该专利技术采 用原位合成氧化石墨烯的过程中， 直接加入过渡金属氢氧化物的复合物， 得到具有多孔结 构的过渡型金属氧化物/石墨烯复合 材料， 比表面积达到100 －200m2/g， 其中， CeO2的加入有 利于纳米棒的生成， 石墨烯均匀分散在产物颗粒缝隙之间， 这种 结构能够缓冲金属氧化物 在充放电循环过程中的体积膨胀效应， 并提高电极反应动力学性能。 然而， 该专利技术依然 存在制备 过程繁琐、 产率低、 成本高等 缺陷， 无法工业应用。 发明内容 [0004]本发明的发明目的在于： 针对上述存在的问题， 提供一种石墨烯包覆二维金属化 合物电极材料及其制备方法和应用， 本发明利用金属单质与 CX2型化合物的金属热反应， 原 位合成了碳包覆二维金属硫化物电极， 碳层的存在形式为石墨烯， 有效提升了材料 的结构 稳定性和 导电性， 从而提高了负极材料 的循环稳定性， 本发明提供 的合成方法仅需一步完 成， 方法便捷， 成本低廉， 适 合工业化大规模生产使用， 克服了现有技 术所存在的不足。 [0005]本发明采用的技术方案如下： 一种原位合成石墨烯包覆二维金属化合物电极材料说　明　书 1/4 页 3 CN 114242982 A 3